圖文簡介

金屬硒（M-Se）電池由于其高能量密度和高倍率能力而被認(rèn)為是下一代電池技術(shù)的有希望的候選者。然而，由于多硒化物的穿梭效應(yīng)，硒正極存在循環(huán)性能差和庫侖效率低的問題。本文報道了將MXene 摻入到Se滲透的多孔 N 摻雜碳納米纖維 (PNCNFs) 上，以構(gòu)建用于高性能 Na-Se 和 Li-Se 的獨立式 Janus PNCNFs/Se@MXene 陰極電池。吡咯-N含量的增加和PNCNFs的多孔結(jié)構(gòu)有利于增強(qiáng)對多硒化物的吸附和減輕穿梭效應(yīng)。同時，密度泛函理論 (DFT) 計算證明，具有極性界面的二維MXene 能夠有效地化學(xué)固定和物理阻斷多硒化物，從而抑制穿梭效應(yīng)。碳化鈦的獨特架構(gòu)建立在互連納米纖維之上，這種結(jié)構(gòu)確保了氧化還原反應(yīng)的連續(xù)電子轉(zhuǎn)移。因此，新型Janus PNCNFs/Se@MXene 電極在 Na-Se 和 Li-Se 電池中都具有強(qiáng)大的倍率能力和出色的長期循環(huán)穩(wěn)定性。將 2D MXene 用于構(gòu)建 Janus 電極為硒基正極材料提供了競爭優(yōu)勢，并突出了開發(fā)高性能電池的新戰(zhàn)略。

a) Janus PNCNFs/Se@MXene電極的制備過程示意圖。b) PNCNFs 的SEM圖像。c,d) PNCNFs 的 TEM 圖像。e) PNCNFs 的光學(xué)照片。f) PNCNFs/Se的SEM圖像。g) PNCNFs/Se 的TEM圖像。h) PNCNFs/Se@MXene 的 SEM 圖像。i)PNCNFs/Se@MXene的TEM圖像。j) PNCNFs/Se@MXene 的 HAADF-STEM 圖像和相應(yīng)的元素分布。

Na-Se電池中PNCNFs/Se@MXene正極的電化學(xué)性能。

a) 鈉硒電池中 PNCNFs/Se@MXene 的原位 XRD。b) Janus PNCNFs/Se@MXene 電極的概念圖。

PNCNFs/Se@MXene 正極在 Li-Se 測試電池中的電化學(xué)性能。a) PNCNFs/Se@MXene 陰極在 0.1 mV s -1時的 CV 曲線。b-d) PNCNFs/Se@MXene 循環(huán)性能、倍率能力、不同C倍率下的充放電曲線。e) PNCNFs/Se@MXene 正極在 5 C 倍率下的循環(huán)壽命延長。

總之，我們設(shè)計并開發(fā)了一種靈活的 Janus PNCNFs/Se@MXene 陰極電極，用于鈉硒和鋰硒電池。這種獨特的 Janus 結(jié)構(gòu)使陰極具有協(xié)同的多功能效應(yīng)。具有多孔結(jié)構(gòu)和大量暴露的吡咯-N的PNCNFs有利于活性物質(zhì)的有效儲存，增加活性面積，離子可及性更好，同時對聚硒化物的強(qiáng)吸附，加快反應(yīng)動力學(xué)。具有極性界面的 2D MXene 能夠?qū)崿F(xiàn)強(qiáng)大的化學(xué)固定，并進(jìn)一步物理阻擋聚硒以抑制穿梭效應(yīng)，并且特征性的 3D 互連電極結(jié)構(gòu)增強(qiáng)了電子傳輸和與感興趣的移動離子的接觸面積。即使在 20 C，基于 PNCNFs/Se@MXene 的電池也可以保持 411 mA hg -1的容量。在 Li-Se 電池的情況下，在 74.9 wt% 的高硒負(fù)載下，在 5 C 下 3500 次循環(huán)后，電池表現(xiàn)出 298 mA hg -1的長期容量。這項工作為未來在 Na-Se 和 Li-Se 電池中設(shè)計基于 MXene 的柔性正極提供了許多機(jī)會和深刻的啟發(fā)，并且可以很容易地擴(kuò)展到其他用于先進(jìn)儲能系統(tǒng)的低維材料。