鋰離子電池三元層狀正極材料研究進(jìn)展

時間:2024-02-18 09:28來源:粉體網(wǎng) 作者:喬木
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01
前言
 
鋰離子電池因?yàn)槟芰哭D(zhuǎn)化效率高、循環(huán)使用壽命長以及環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于便攜式筆記本、智能手機(jī)和電動汽車等領(lǐng)域。隨著鋰離子電池在新能源汽車領(lǐng)域應(yīng)用逐步擴(kuò)大，續(xù)航里程成為制約新能源汽車發(fā)展的關(guān)鍵因素，提高鋰離子電池的能量密度是解決續(xù)航焦慮的有效途徑。鋰離子電池主要由正極材料、負(fù)極材料、隔膜和電解液組成，相比于其他組成部分，正極材料占據(jù)鋰離子電池近一半的成本，是影響電池安全性能和能量密度的關(guān)鍵所在。
 
正極材料對于鋰離子電池的開路電壓、容量、成本、安全性等方面具有重要的作用。研究比較廣泛的鋰離子電池正極材料可分為以下幾類：
 
（1）層狀結(jié)構(gòu)正極材料LiMO2(M=Ni、Co、Mn等)，
（2）尖晶石結(jié)構(gòu)正極材料LiMn2O4，
（3）橄欖石結(jié)構(gòu)聚陰離子型正極材料LiFePO4[5-6]。
 
近些年來，在單金屬層狀正極材料基礎(chǔ)上發(fā)展而來的三元層狀結(jié)構(gòu)正極材料LiNixCoyMzO2（后文簡稱三元正極材料）以其獨(dú)特的優(yōu)勢成為研究者關(guān)注的熱點(diǎn)。
 
三元層狀過渡金屬氧化物正極材料綜合了LiCoO2、LiNiO2和LiMnO2三種材料的優(yōu)點(diǎn)，Ni、Co和Mn元素之間存在明顯的協(xié)同效應(yīng)，因此三元正極材料的性能好于單一組分層狀正極材料。
 
首先，相對于其他正極材料，三元正極材料具有更高的能量密度。富鋰三元材料可達(dá)到1000 Wh/kg，高鎳三元材料也可達(dá)到800 Wh/kg。這種能量密度使得高巡航里程電動汽車的普及成為可能。
 
其次，三元層狀過渡金屬氧化物成本較低，使用壽命較高，具有優(yōu)異的性價比。在可獲得高比能的前提下，三元正極材料的造價相對適中，處在鈷酸鋰和磷酸鐵鋰之間。最后，三元正極材料中的三種過渡金屬比例可調(diào)，可以根據(jù)產(chǎn)品需求任意組合出具有期望特性的產(chǎn)品，進(jìn)一步提高性價比。比如提高鎳的含量可以明顯提高材料的容量，提高錳的含量材料的穩(wěn)定性可以得到加強(qiáng)。
 
02
三元層狀正極材料的發(fā)展
 
由于單一過渡金屬層狀氧化物都存在自身不可避免的缺點(diǎn)，LiCoO2層狀材料的實(shí)際放電比容量較低，LiNiO2和LiMnO2層狀材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性及安全性能較差，因此難以在動力電池領(lǐng)域商業(yè)化應(yīng)用，隨著對正極材料研究的不斷深入，單一過渡金屬層狀材料逐步發(fā)展到三元層狀正極材料[7]。三元層狀正極材料的發(fā)展進(jìn)程如表一所示。
 
表1 三元層狀正極材料的發(fā)展進(jìn)程

 
03
三元層狀正極材料存在的問題
 
雖然三元正極材料有諸多優(yōu)勢，也存在一些不可避免的缺陷。比如陽離子混排；結(jié)構(gòu)退化；微裂紋；表面副反應(yīng)；熱穩(wěn)定性等問題。研究高鎳三元層狀正極材料的結(jié)構(gòu)退化機(jī)理以及容量衰減機(jī)制對于提高其循環(huán)穩(wěn)定性與安全性能具有重大指導(dǎo)意義。
 
3.1 陽離子混排
 
三元層狀正極材料在材料合成階段和電化學(xué)循環(huán)過程中易發(fā)生陽離子混排，即層狀結(jié)構(gòu)中位于3a位置的過渡金屬離子與位于3b位置的鋰離子發(fā)生部分占位的現(xiàn)象。
 
Ni2+離子半徑為0.69 A(1A=0.1 nm)，Li+離子半徑為0.76 A，兩種離子半徑相近，容易占據(jù)彼此的位點(diǎn)造成Li+ /Ni2+混排。
 
其他兩種過渡金屬離子Mn4+和Co3+雖然也存在混排的可能性，但與Ni2+相比則小得多。
 
這種現(xiàn)象對倍率性能(Li+擴(kuò)散速率)、循環(huán)穩(wěn)定性(結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性)、首圈循環(huán)效率等電池性能產(chǎn)生不利影響。
 
但近期有研究表明，對于 Li(NixMnyCoz)O2 (NMC，x+y+z=1)材料而言，適當(dāng)?shù)匿囨嚮炫艑﹄娀瘜W(xué)循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定有益。
優(yōu)化材料的合成參數(shù)可以調(diào)控其陽離子混排程度，可通過降低 Ni2+含量減少混排，如對于鋰過量的層狀材料，當(dāng)發(fā)生混排后 Li+進(jìn)入過渡金屬層，那么過渡金屬層一定會有一部分Ni2+氧化為Ni3+來達(dá)到電荷守恒，抑制了在充放電循環(huán)過程中進(jìn)一步混排的趨勢。
 
3.2 熱穩(wěn)定性
 
安全問題是LIBs在汽車工業(yè)中大規(guī)模電源應(yīng)用的第一要旨，當(dāng)電池處于過度脫鋰態(tài)，材料結(jié)構(gòu)極不穩(wěn)定，易與可燃性電解液反應(yīng)導(dǎo)致相變并伴隨著熱量和氣體的釋放。一般的商用的層狀氧化物正極過度充電或加熱通常會導(dǎo)致氧分子從晶格中釋放。
 
碳酸鹽基電解質(zhì)溶劑高度易燃，脫鋰正極和釋放的氧會作為氧化劑在高溫下將其熱誘導(dǎo)分解放熱，當(dāng)產(chǎn)生的熱量過高而不能自我消散時，會導(dǎo)致整個電池系統(tǒng)燃燒，這一過程稱為熱失控。
 
鋰離子電池?zé)崾Э貙?dǎo)致的安全性問題是阻礙鋰離子電池廣泛應(yīng)用于動力電池領(lǐng)域的主要原因之一，提高正極材料的熱穩(wěn)定性有利于減少熱失控問題的發(fā)生。
 
NCM 三元正極材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性隨著鎳含量的增加而降低，隨著鈷和錳含量的增加而增加，高鎳三元正極材料的高比容量特性以犧牲熱穩(wěn)定性和安全特性為代價，因此，提高高鎳層狀氧化物陰極的安全性能，應(yīng)提高其放熱反應(yīng)的起始溫度，減少放熱反應(yīng)的發(fā)生。
 
3.3 微觀應(yīng)變和顆粒內(nèi)部的微裂紋
 
在充電過程中，高鎳層狀材料的晶胞沿003晶面(c軸)方向發(fā)生膨脹并沿 a/b 軸方向收縮，放電過程晶胞參數(shù)的變化規(guī)律相反，這種各向異性的膨脹和收縮使材料內(nèi)部的離子鍵產(chǎn)生較大的應(yīng)力，并會導(dǎo)致一次/二次顆粒內(nèi)部的分離和破裂，這就是微觀應(yīng)變。隨著鋰離子脫嵌循環(huán)的不斷進(jìn)行以及脫鋰深度的提高，微觀應(yīng)變會有所加劇。
 
微觀應(yīng)變使二次粒子之間產(chǎn)生空隙，進(jìn)而使電解液滲透到顆粒之間，最終導(dǎo)致電極材料中過渡金屬離子的溶解和材料開裂。
 
3.4 表面副反應(yīng)
 
三元正極材料在合成以及電化學(xué)循環(huán)過程中難免會與空氣中的成分以及電解液接觸發(fā)生副反應(yīng)，產(chǎn)生的副產(chǎn)物會嚴(yán)重影響電池的循環(huán)穩(wěn)定性及安全性能。
 
在合成高鎳正極材料的過程中，正極材料表面的殘鋰會與空氣中的CO2、H2O 發(fā)生反應(yīng)形成LiOH、Li2CO3等副產(chǎn)物，阻礙Li+的遷移，還會出現(xiàn)與電解液、聚合物黏結(jié)劑等發(fā)生副反應(yīng)并產(chǎn)生氣體等現(xiàn)象，導(dǎo)致電池性能惡化。
 
高鎳材料中高活性的 Ni4+和Co4+容易催化電解液的氧化分解反應(yīng)，產(chǎn)生副產(chǎn)物覆蓋在正負(fù)極材料表面；同時，釋放的O2還可與易燃的有機(jī)電解質(zhì)反應(yīng)，產(chǎn)生大量熱量，從而引發(fā)嚴(yán)重的安全危險問題。
 
此外，富鎳材料的表面 Ni-O相與電解質(zhì)直接接觸會發(fā)生副反應(yīng)。副反應(yīng)生成的化合物附著在電極表面上，例如 LiF、LiO2、Li2CO3和LiOH等，它們的組成與所用電解質(zhì)的組成密切相關(guān)。這些副反應(yīng)產(chǎn)物具有絕緣性，導(dǎo)致Li+的擴(kuò)散受阻以及電化學(xué)性能惡化。
 
04
三元層狀正極材料常見改性策略
 
針對三元正極材料所存在的問題，研究人員采取了多種解決方案。通過改性措施來改善材料的電化學(xué)性能，主要采取離子摻雜、表面包覆、結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)等方法。
 
4.1 表面包覆
 
表面包覆改性是被廣泛用于三元正極材料表面修飾的方法之一。表面包覆層根據(jù)導(dǎo)電能力的強(qiáng)弱主要分為兩種：一種是導(dǎo)電碳或?qū)щ娋酆衔锏葘?dǎo)電性良好的物質(zhì)，其可以降低電化學(xué)極化和加速電子的傳輸，改善電極材料的倍率性能。另外一種是導(dǎo)電性差的物質(zhì)，如一些無機(jī)氧化物 、鋰鹽和磷酸鹽類等。
 
包覆層的主要作用包括：
（1）防止電解質(zhì)副反應(yīng)產(chǎn)生的HF腐蝕電極材料；
（2）隔絕電解質(zhì)與電極材料界面的副反應(yīng)；
（3）有效抑制電池阻抗的增長，提升鋰電池的循環(huán)穩(wěn)定性和延長電池使用壽命。
 
4.2 元素?fù)诫s
 
此外，另一種應(yīng)用比較廣泛的方法是將外來過渡金屬元素?fù)诫s到層狀高鎳正極材料中，從而增強(qiáng)了整個顆粒的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。通常摻雜元素進(jìn)入層狀高鎳正極材料中的位點(diǎn)有 Li 位和過渡金屬(TM)位點(diǎn)，根據(jù)占據(jù)位點(diǎn)的不同，對材料的作用機(jī)理也不相同。比如當(dāng)摻雜元素占據(jù)了半徑較大的 Li 位，可以充當(dāng)層狀結(jié)構(gòu)的支柱，防止結(jié)構(gòu)坍塌；而占據(jù)了過渡金屬位點(diǎn)時，有助于形成強(qiáng)金屬氧鍵，抑制鋰鎳混排，減小體積變形。
 
4.3 單晶化
 
大多數(shù)高鎳三元層狀材料以多晶次級粒子的形式存在，這些多晶次級粒子由許多初級粒子組成，由于在電化學(xué)循環(huán)過程中各向異性收縮和膨脹會導(dǎo)致產(chǎn)生晶間裂紋，尤其是有晶界的二次粒子分級結(jié)構(gòu)會產(chǎn)生更嚴(yán)重的微裂紋，加速電極與電解質(zhì)界面副反應(yīng)。
 
單晶顆粒的獨(dú)特優(yōu)點(diǎn)可以有效避免各向異性應(yīng)力引起的晶間裂紋的形成，從而減輕電極與電解質(zhì)副反應(yīng)，增強(qiáng)的界面穩(wěn)定性能夠有效防止材料從層狀到巖鹽相的不可逆相變，從而提高材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和循環(huán)性能。
 
4.4濃度梯度結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)
 
濃度梯度結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)是改善高鎳三元層狀材料結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的有效策略之一，濃度梯度結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)思路最初源于核殼結(jié)構(gòu)，主要包括核殼結(jié)構(gòu)、殼層濃度梯度、全濃度梯度和雙傾斜濃度梯度設(shè)計(jì)策略。
 
濃度梯度設(shè)計(jì)的核心思想是使用高鎳含量的三元層狀氧化物作為內(nèi)組分，使用鎳含量較低的穩(wěn)定層狀氧化物作為外組分，兩者分別提供高容量和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。從設(shè)計(jì)角度來看，這些材料通過將提供高容量但不穩(wěn)定的鎳主要置于粒子核心，而將低容量但化學(xué)穩(wěn)定的錳主要置于粒子外部，可以有效解決高比容量和循環(huán)穩(wěn)定性難以平衡的難題。
 
富錳外層的功能類似于涂層，因?yàn)樗梢宰畲笙薅鹊販p少活性物質(zhì)與電解質(zhì)的副反應(yīng)，但它與涂層的不同之處在于沒有非活性組分，所有材料都具有電化學(xué)活性，有助于提高容量和導(dǎo)電性。
 
結(jié)語
 
三元層狀正極材料向高鎳化發(fā)展，提高了電池的能量密度。然而高鎳三元正極材料存在陽離子混排、微裂紋形成、表面副反應(yīng)、熱穩(wěn)定性等主要問題，這些問題制約著高鎳三元正極材料的應(yīng)用。目前主流的改性手段有元素?fù)诫s法、表面包覆法、單晶化等，雖然改性后材料的循環(huán)性能和熱穩(wěn)定性有所提高，但是都不能全面解決高鎳三元正極材料存在的問題，不同改性策略的綜合應(yīng)用至關(guān)重要。
 
(責(zé)任編輯：子蕊)
文章標(biāo)簽： 正極材料 鋰離子電池
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    最近，西北工業(yè)大學(xué)柔性電子研究院“長循環(huán)柔性金屬電池” 研發(fā)，取得重大突破！
    2023-12-10 10:31
本月熱點(diǎn)

  • 鋰業(yè)龍頭預(yù)計(jì)2023年凈利潤同比下降69.76%-79.52%

    伴隨著2023年鋰價的大幅下跌，國內(nèi)鋰業(yè)巨頭們業(yè)績普遍慘淡。日前，鋰業(yè)龍頭贛鋒鋰業(yè)發(fā)布業(yè)績預(yù)告，2023年預(yù)計(jì)凈利潤同比下降69.76%79.52%。 2023年凈利潤同比下降79.52%-69.76% 1月30日，贛鋒鋰業(yè)發(fā)布2023年業(yè)績預(yù)告，預(yù)計(jì)2023年凈利潤為42億元-62億元，同比
    2024-02-02 08:14

  • 美國國防部禁止采購六家中企電池？回應(yīng)來了

    1月22日，針對美國國防部禁止采購六家中企電池一事，國軒高科回應(yīng)稱：該禁令主要針對美國國防部的核心電池供應(yīng)，對國防部軍事方面電池采購進(jìn)行了限制，對民間的商業(yè)合作沒有影響，公司未向美國國防部軍方供貨且無相關(guān)合作計(jì)劃，因此對公司沒有任何影響。
    2024-01-22 18:12

  • 能量密度180Wh/kg！搭載億緯鋰能大圓柱電池車型上市

    1月31日，新國潮智能電混MPV江淮瑞風(fēng)RF8上市發(fā)布會在東莞松山湖隆重舉行，搭載億緯鋰能大圓柱電池的江淮瑞風(fēng)RF8正式上市。 江淮瑞風(fēng)RF8基于MUSE共創(chuàng)智電架構(gòu)打造，是該架構(gòu)下首款量產(chǎn)的中大型插電混動MPV，兼具空間、動力、智能等多維優(yōu)勢。其電池容量44.5kW
    2024-02-03 07:31

  • 產(chǎn)能嚴(yán)重過剩，多家鋰電企業(yè)終止上市！

    2024年剛剛過去不到兩個月，近期已經(jīng)有兩家公司的IPO終止。與此同時，還有多個鋰電項(xiàng)目終止。這其中的原因是什么，又將持續(xù)多久呢？
    2024-01-23 17:59

  • 巨頭計(jì)劃使用中國設(shè)備生產(chǎn)磷酸鐵鋰電池！

    據(jù)TheElec報道，三星SDI正考慮在其磷酸鐵鋰（LFP）電池生產(chǎn)線中使用中國供應(yīng)商提供的設(shè)備。
    2024-01-30 18:00

  • 四川探獲鋰資源近百萬噸，為亞洲最大偉晶巖型單體鋰礦

    據(jù)悉，該鋰礦詳查和勘探工作歷時5年，最終探獲資源量近百萬噸，規(guī)模達(dá)到超大型。
    2024-01-19 18:16

  • 歐陽明高院士：10年來動力電池能量密度提升3倍 成本下降80%

    10年來動力電池能量密度提升3倍，成本下降80%以上，我國電池產(chǎn)量占全球近70%，但也面臨產(chǎn)能過剩、行業(yè)內(nèi)卷現(xiàn)狀。2023年鋰離子電池價格腰斬，盈利的動力電池企業(yè)只有兩三家。當(dāng)前行業(yè)需要提質(zhì)增效，用創(chuàng)新技術(shù)穿越周期。 2024年1月21日，中國科學(xué)院院士、清華
    2024-01-21 22:07

  • 約8億元！國內(nèi)領(lǐng)先電池精密結(jié)構(gòu)件制造商擴(kuò)產(chǎn)

    1月29日晚間，金楊股份發(fā)布公告稱，公司與湖北省孝感市臨空經(jīng)濟(jì)區(qū)管理委員會簽訂《金楊股份鋰電池精密結(jié)構(gòu)件項(xiàng)目投資合同》。項(xiàng)目計(jì)劃投資總額約8億元人民幣。
    2024-01-31 17:48
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